2003年夏天他告别西乙赛场，加盟西甲中游球队萨拉戈萨。
来到级别更高的西甲联赛以后，他的进球率却依旧保持极高水准，2003-04赛季是他在西班牙甲级联赛中第一个赛季，他为萨拉戈萨打进十七球，在萨拉戈萨时比利亚两季内已平均每二点二八场入一球，为萨拉戈萨留下一份九十二战三十八球的数据。
2004年比利亚协助萨拉戈萨杀入西班牙杯决赛，决赛面对拥有齐达内、菲戈、贝克汉姆、罗伯托·卡洛斯等球星的皇家马德里，比利亚在下半场的初段被古蒂侵犯，博得点球，他亲自操刀为球队反超皇家马德里，最后以三比二成功夺冠而回。
2004年西班牙超级杯决赛，萨拉戈萨对瓦伦西亚，首回合在主场零比一落败，次回合作客梅斯塔利亚球场，大卫·比利亚在比赛中交出一个助攻，球传给了加莱蒂突破越位陷阱射入，最终以总比分三比二击败瓦伦西亚捧杯而回。
2005年夏天他转会瓦伦西亚。在一千二百万欧元加盟瓦伦西亚的首个赛季，他便在在三十七场联赛中攻入二十五球，仅以一球之差落后于巴萨的埃托奥，成为本土最佳射手，在受到伤病困扰的情况下仍然和搭档莫伦特斯在冠军杯和联赛中总共打入四十多粒进球，几乎占全队进球的一半。
2005年9月21日瓦伦西亚客场挑战巴塞罗那，上半时零比一落后，下半场第七分钟比利亚点球扳平，一分钟后，巴萨的巴尔德斯后场得球后抡起一脚，比利亚赶到对手面前，跃起并习惯性地侧身一挡，球砸中比利亚的臀部，直飞巴萨大门，最终瓦伦西亚二比一战胜巴萨。
从2005年开始西班牙国家队的大门向他正式敞开，之后比利亚受到不少大俱乐部斟介，包括英超曼联、切尔西及西甲皇家马德里、以至意大利的尤文图斯、国际米兰，而有报道指2006年夏天切尔西已出价三千万英镑洽购，但被瓦伦西亚拒绝。
2006年4月23日瓦伦西亚对毕尔巴鄂队时，比利亚在第八十分钟到第八十五分钟之内头顶脚踢，连进三球，创造了在五分钟之内连进三球的世界最快“帽子戏法“纪录。
2006-07赛季比利亚入球量逊于去季，但在助攻榜上位列第一。2007年4月1日在三比二战胜西班牙人一役中，比利亚不但帮助球队率先破门，还分别助攻维辛迪和安古路得分，三个入球都与他有关。
2007年夏英超切尔西和曼联、西甲皇家马德里和巴塞罗那都表示了对比利亚有兴趣，但比利亚
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